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金屬氧化物的催化能力來自于金屬原子與氧原子之間連接的化學鍵,過渡金屬不滿的d軌道可接受電子或者電子對,形成配合物。許多過渡金屬氧化物如:MoO3、ZrO2、MnO2、Fe2O3、V2O5等,都具有很好的SCR脫硝活性。村上[1]等學者專門研究了金屬氧化物的而脫硝活性,得到了大致的活性順序:CuO>Cr2O3>MoO3>ZnO>NiO,其中負載了CuO的催化劑的活性非強,但是選擇性較差,NH3易與O2反應,降低脫硝效率。
在眾多金屬氧化物中,Al2O3由于表面具有大量的羥基而被研究者們看好,并做了大量研究。H. Hamada等[2]研究了添加Al2O3可以增強催化劑的脫硝性能,同時還發現負載Al2O3有助于催化劑的低溫活性。進一步的研究表明,當水蒸氣存在時,Ga2O3/Al2O3中添加SnO2可以進一步其催化活性,研究者認為,這種活性來源于催化劑中的Ga-O-Al鍵。Xie等人[3]制備了CuO/Al2O3催化劑進行SCR反應,發現催化劑在200 ℃時的脫硝效率為80%,同時還進行了抗SO2實驗,發現銅氧化物對煙氣中的SO2非敏感,活性下降十分明顯。尉繼英等[4]制備出SnO2-Al2O3復合氧化物催化劑,350 ℃時脫硝效達71%。研究者還發現,其NO轉化率所對應的反應溫度介于Al2O3與SnO2之間,且隨SnO2含量的增大而逐漸降低。
2.2 碳基催化劑
活性炭具有特殊的孔結構和較大的表面積,其實,活性炭本身對NO具有較大的吸附能力,具有一定的NH3-SCR脫硝活性,在固定源NOx的治理中,具有的應用價值,負載其上面見的活性物質是V2O5。Gracia-Bordeja等人[5]通過浸漬法制備了負載型的V2O5/AC催化劑并發現催化劑在250 ℃可以達到70%以上NO的去除率。
有很多學者將活性炭用于低溫SCR反應的研究中,*山西煤化學研究所的朱珍平等人[5]對V2O5/AC進行研究,并且在模擬煙氣中加入了SO2,發現SO2能夠明顯其脫銷活性,推測其原因可能是因為SO2與NH3發生反應生成硫酸銨鹽,增加表面酸性位,從而提升了催化劑的催化活性。Tang等人[6]制備了MnO2/AC催化劑進行研究,發現200 ℃左右脫硝效達90%以上,加入Ce進行改性后,低溫活性進一步提升。南開大學的沈伯雄等人[7]采用先預處理后負載的方法制備CeO2/ACF催化劑,當Ce的負載量為10 wt.%時,催化劑在120 ℃~240 ℃的脫硝效率達到85%以上。
2.3 貴金屬催化劑
貴金屬類催化劑是出現早的SCR反應催化劑,催化劑中負載的貴金屬含量,其活性也。該催化劑的優點是具有的催化活性和熱穩定性,具有較好的抗硫中毒能力,但缺點也很明顯,對NH3具有一定的氧化作用,并且價格昂貴。A.Keshavaraja等人[8]用共沉淀法制備了納米Ag/Al2O3催化劑,具有較高的催化活性,脫硝效率可達90%以上,并且通過長時間的實驗,沒有觀察到明顯的脫硝效率下降的現象。J.H. Li[9]等制備了Sn/Al2O3催化劑,其脫硝效率達到。pd-,pt-和Rh-負載型催化制也顯示出了較好的活性,但是貴金屬催化劑普遍存在一些問題:如選擇性低、價格高、反應過程有副產物等。
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